Tâcü'l-'arûs min cevâhiri'l-Kamûs. Zebîdî'nin şöhretini sağlayan en önemli eseridir. Fîrûzâbâdî'nin el-Kamûsü'l-muhît'inin şerhi yanında ikmal, tashih ve tenkidi mahiyetindeki eser 120.000 maddelik hacmiyle zamanımıza ulaştığı bilinen en büyük Arapça sözlüktür. Zebîdî kitabın yazımına, el-Kamûs şârihlerinden hocası İbnü't-Tayyib el-Fâsî'nin teşvikiyle Mısır'a gittikten yedi yıl sonra 1174'te (1761) başlamış, eserini on dört yıl iki ayda tamamlamıştır (1188/1774). Eserin girişinde belirtildiği üzere sözlük başta Lisânü'l-'Arab olmak üzere lugat, nahiv, sarf, emsâl, tarih, tabakat, ensâb, edebiyat, Kur'an ilimleri, coğrafya, hayvanat, nebatat, tıp ve siyaset alanlarında 120 kaynaktan yapılmış derleme ve seçmelerle oluşturulmuştur. el-Kamûsü'l-muhît gibi köklerin son harfine göre alfabetik sıralanan eserin mukaddimesinde sözlük biliminin temel kavram ve konuları on başlık (maksad) altında ele alınmıştır. Bu konular dillerin doğuşu nazariyesi, Arap dilinin zenginliği, kelime kalıpları, mütevâtirâhâd, fasih-efsah, muttarid-şâz, hakikat-mecaz, müşterek, muarreb-müvelled lugatlar, lugatçıların âdâbı, mertebeleri, Basriyyûn ve Kûfiyyûn dilcilerinin öncüleri, ilk lugat yazarı, Fîrûzâbâdî'nin biyografisi ve Zebîdî'nin Fîrûzâbâdî'ye ulaşan sened zincirine dairdir. Aynı zamanda bir genel ansiklopedi niteliği taşıyan eserde sözlük bilgilerinin dışında müellifin kişisel gözlemlerine dayanan Mısır şehir, kasaba ve köy adları, yer adlarına ilişkin izahlar, hadis ve fıkıh âlimleri, ünlü kişiler ve özel isimlerle ilgili kısa bilgiler, bilimsel terimlere, zooloji, botanik ve tıbba dair önemli açıklamalar, garîb, müvelled, dahîl, a'cemî kelimeler, bilhassa Zemahşerî'nin Esâsü'l-belâga'sına dayanan mecazi mânalar, İbn Fâris'in Mu'cemü mekayîsi'l-luga'sından alınan etimolojik açıklamalar yer alır.